寬帶光源和短波光源在物理、化學、材料科學、信息通信和處理等方面有著廣泛的應(yīng)用需求，二次諧波和三次諧波產(chǎn)生等非線性光學過程是擴展激光頻譜范圍的有效方法。準相位匹配技術(shù)(quasi-phase matching， QPM)可以有效地補償非線性轉(zhuǎn)換過程中的相位失配，實現(xiàn)高效率的非線性轉(zhuǎn)換。

　　近日，中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室（籌）光物理重點實驗室李志遠研究員研究組在博士生陳寶琴、任明亮、張超，以及青年職工劉榮鵑等的共同努力下，在啁啾結(jié)構(gòu)的周期性極化鈮酸鋰晶體中，基于多階準相位匹配過程和能帶設(shè)計方法，實現(xiàn)了寬帶二次諧波和三次諧波的同時產(chǎn)生。

　　鈮酸鋰作為一種鐵電晶體，廣泛地應(yīng)用于非線性光學頻率轉(zhuǎn)換。通過外加高壓電脈沖的方法，能使晶體內(nèi)的電偶極矩發(fā)生反轉(zhuǎn)，進而使晶體的二階非線性系數(shù)發(fā)生符號的改變。輔助以各種圖案的電極，可制備出周期、準周期、非周期等非線性超晶格結(jié)構(gòu)材料。該研究組沿光傳播的方向，將負疇的寬度選為固定值，通過改變正疇的寬度來改變極化的周期，實現(xiàn)了啁啾結(jié)構(gòu)的周期性極化鈮酸鋰晶體（如圖1a）。

圖1  啁啾結(jié)構(gòu)的鈮酸鋰非線性超晶格產(chǎn)生二次諧波和三次諧波的原理

　　理論分析表明，對于某個特定波長的基頻泵浦光，該啁啾結(jié)構(gòu)總存在一段區(qū)域使得基頻波和倍頻波滿足準相位匹配，而且不同的波長對應(yīng)于不同的區(qū)域，因此該結(jié)構(gòu)能夠滿足寬帶的準相位匹配條件。研究組在室溫下用外加脈沖強電場極化的方法制備了啁啾結(jié)構(gòu)周期性極化鈮酸鋰晶體（如圖1b），通過對疇結(jié)構(gòu)進行傅里葉變換，得到了樣品的倒格矢分布，聯(lián)合倍頻過程及和頻過程的色散曲線進行分析（如圖1c），結(jié)果表明該啁啾結(jié)構(gòu)具有四個有效非線性系數(shù)較大、具有一定寬度的倒格矢帶，分別對應(yīng)于中心波長的一階、二階、三階和四階準相位匹配過程。更為重要的是，該啁啾結(jié)構(gòu)不僅能提供二次諧波準相位匹配過程所需的倒格矢，也能對和頻過程的相位失配進行補償。利用一階準相位匹配的倍頻過程以及三階準相位匹配的和頻過程，在同一非線性超晶格結(jié)構(gòu)中可同時實現(xiàn)寬帶的二次諧波和三次諧波產(chǎn)生。

圖2  二次諧波的光斑

　　該研究組用光學參量振蕩器產(chǎn)生的納秒激光進行倍頻實驗（如圖2-3），實現(xiàn)了高轉(zhuǎn)換效率的寬帶二次諧波（帶寬100nm，轉(zhuǎn)換效率>30％）和三次諧波（帶寬75nm，轉(zhuǎn)換效率>2％）的同時輸出。由于在一塊非線性晶體中可實現(xiàn)三基色——紅、綠、藍的產(chǎn)生，該啁啾結(jié)構(gòu)非線性超晶格材料展現(xiàn)了在大屏幕激光顯示方面的巨大潛力。

圖3  三次諧波的光斑